近年來,基于有機金屬催化劑和生物酶的化學-生物級聯(lián)催化體系因兼具化學催化和生物催化的雙重優(yōu)勢,已被認為是一種極具潛力的綠色合成途徑。然而,化學-生物級聯(lián)催化體系的建立仍面臨兩大主要挑戰(zhàn):(1)用于輔酶煙酰胺腺嘌呤二核苷酸(NAD+/NADH)催化再生的有機金屬催化劑,低溫催化活性仍遠低于酶催化反應,且選擇性不足;(2)有機金屬催化劑與生物酶的生物相容性較差。
基于此,我校祁彩霞教授團隊在課題組前期開發(fā)的負氮型超高活性輔酶NADH再生吡啶酰胺有機銥催化劑PyCONPh-Ir的基礎上(Catalysis Science & Technology. 2021, 11, 7982-7991.),通過調(diào)變配體電負性,開發(fā)了一款新的吡啶磺酰胺型銥催化劑PySO2NPh-Ir,其不僅保留了對輔酶NADH超高的再生活性,且相較于吡啶酰胺型催化劑,其對于芳香醛、醌類化合物以及α-酮戊二酸的加氫活性均明顯較弱,展現(xiàn)了更出色的輔酶NADH再生選擇性,也更加適用于化學-酶級聯(lián)催化體系的構(gòu)建。進而,將有機銥催化劑PySO2NPh-Ir與L-谷氨酸脫氫酶GLDH相結(jié)合,實現(xiàn)了對L-谷氨酸的高效制備(圖1)。

該研究成果以“High Selectivity Cofactor NADH Regeneration Organic Iridium Complexes Used for High-Efficiency Chem-Enzyme Cascade Catalytic Hydrogen Transfer”為題,發(fā)表在無機化學權(quán)威期刊《Inorganic Chemistry》(自然指數(shù)期刊,TOP期刊)上。該論文第一作者為我校趙立軍博士,通訊作者為祁彩霞教授,煙臺大學為唯一通訊單位。上述工作得到了國家自然科學基金、煙臺市科技創(chuàng)新發(fā)展計劃、山東省自然科學基金等項目的資助。(文/圖 趙立軍)
文章鏈接:https://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/acs.inorgchem.3c02882。
來稿時間:10月27日 審核:劉希斌 責任編輯:徐揚