利用可再生能源產生的“綠電”驅動CO2電還原生成增值的化學品和燃料,在緩解能源與環境危機方面展現出巨大的潛力。其中,得益于HCOOH在化學合成、燃料電池和儲氫載體等領域的廣闊應用前景,將CO2電還原為甲酸(HCOOH)被認為是最具實用性的選擇之一。但是,由于催化劑對CO2的吸附能力較弱,活化以及反應能壘較高,因此即使對于具有較高產物選擇性的鉍或錫基催化劑,CO2還原反應動力學緩慢的問題仍未得到有效的解決。
基于此,化學化工學院的材料電化學過程與技術團隊利用界面工程和缺陷工程成功制備出具有氧空位(OV)和異質界面的鉍鈰氧化物催化劑(CeOx/BiOx)。原位/非原位表征證實了Bi/CeOx的催化活性中心。CO2-TPD、CO2吸附能計算、差分電荷密度、Bader電荷和反應自由能變表明OV和異質界面的引入,極大提高了BiOx/CeOx材料對CO2的吸附與活化,并使反應路徑傾向于HCOOH生成。在流動池測試中,該催化劑在300 mA cm-2的工業級電流密度下仍實現了97%的HCOOH法拉第效率,以及良好的催化穩定性。這項研究表明了OV和異質界面在協同優化分子吸附、活化以及降低反應能壘以加速動力學過程中的顯著優勢。

該工作以“Synergistic Acceleration of CO2Electroreduction Kinetics by Oxygen Vacancy and Heterogeneous Interface for Efficient HCOOH Production”為題發表在材料類權威期刊《Advanced Functional Materials》上。煙臺大學劉開華博士和碩士研究生藺佩瑤為論文第一作者,通訊作者為劉開華和鄭州大學易莎莎副教授。
近期,團隊在CO2電還原和電解(海)水方面均取得新進展,相關成果分別發表在《Journal of Energy Chemistry》、《Applied Surface Science》、《Green Chemistry》、《Journal of Colloid and Interface Science》上,劉開華博士為論文通訊作者,煙臺大學為第一單位,相關工作獲得了山東省自然科學基金的資助。
論文鏈接:
1.https://doi.org/10.1002/adfm.202424357
2.https://doi.org/10.1016/j.jechem.2023.01.021
3.https://doi.org/10.1016/j.apsusc.2024.161833
4.https://doi.org/10.1039/d4gc00056k
5.https://doi.org/10.1016/j.jcis.2024.03.143
來稿時間:3月21日 審核:劉俞斌 責任編輯:徐揚